一种用于气相增强拉曼传感的新型光学反馈频率锁定线型F-P腔增强技术
01 导读
光学反馈频率锁定腔增强拉曼光谱技术（of-cers）可以显著提高激发光功率，从而增强气体拉曼信号的强度。为了消除腔前直反光对光学反馈的不利影响，目前研究者均采用插入额外光学元件的方法，导致光损耗大，不利于拉曼灵敏度的提升，极大限制了其在痕量多组分气体检测领域的应用。
最近，重庆大学电气工程学院万福副教授团队在optics letters期刊上发表了题为“simple technique of coupling a diode laser into a linear power buildup cavity for raman gas sensing”的研究性论文，硕士研究生葛虎为第一作者，万福副教授为论文的通讯作者。
该论文从推导f-p腔稳态反馈场出发，分析了直反光对光学反馈的影响机制，发现降低腔输入镜反射率可以间接衰减直反光，进而允许系统稳定工作在腔的共振频率，据此建立了新的直反光衰减模型；此外还模拟了激光器类型对模型临界条件的影响规律，发现亨利因子越小，对直反光的衰减要求越低。基于理论模型，搭建了相应的of-cers平台，在腔内获得了4000倍的功率增益；一个大气压，60 s积分时间条件下，针对常见气体实现了ppm级别的检测下限。
封面图 of-cers平台
02 研究背景
拉曼光谱法能克服传统色谱法气体检测时间长、易老化等不足，又能弥补吸收型光谱法无法直接测量同核双原子分子的弱点，基于单一频率激光器能实现多组分混合气体同时定性和定量分析。但由于物质固有的弱拉曼效应，这极大地限制了拉曼光谱法在痕量气体传感领域的应用。
光学反馈频率锁定腔增强拉曼光谱技术（of-cers）利用f-p腔内的谐振光将低成本半导体激光器锁到外部高精细度f-p腔，在腔内获得显著的功率积聚，可以大幅提升拉曼散射光强度。但腔前直反光会对基于谐振光的光学反馈过程造成不利影响，导致激光器与腔失锁。目前国内外研究人员提出了三种解决办法，包括v型腔，模式不匹配加空间滤波，腔后透射光进行反馈。这些办法不仅使激光与腔耦合系统更加复杂，还会带来各种不必要的损耗（主要包括激光入射损耗和空间模式匹配损耗），导致灵敏度不高。
03 创新研究
3.1 新的直反光衰减模型
本团队提出一种更加简单直接的线型f-p腔光学反馈直反光衰减模型，主要利用f-p腔反射率参数的不平衡来自动消除直反光的不利影响，如图2所示。通过使腔输入镜反射率（r1）低于输出镜反射率（r2），发现直反光将始终弱于谐振光；随着r1的降低，直反光的衰减程度不断增大；存在一个临界条件，当直反光衰减程度足够大时，系统将开始出现频率锁定现象。
通过改变亨利因子，发现激光器类型对该临界条件有着显著影响，如图3所示；亨利因子越小，对直反光衰减程度的要求越低，即该类型激光器越容易实现光学反馈频率锁定。由于量子级联激光器（qcl）的亨利因子一般接近0，意味着直反光对这种激光器的影响很小。因此，本模型可以用来解释山西大学赵刚等人提出的基于qcl的线型腔光学反馈频率锁定系统中几乎不需要衰减直反光的原因。
图2 直反光衰减模型
图源: optics letters (2023).
图3 亨利因子对模型临界条件的影响
3.2 of-cers平台搭建与气体测量
基于理论模型，搭建了相应的of-cers平台，如封面图所示。其中激光器为642 nm的多量子阱二极管激光器，线型f-p腔由一个平面输入镜（r1=99.96%）和凹面输出镜（r2=99.994%）构成。实验观察到了稳定的tem00模振荡（如图4所示），说明选择的r1对直反光的衰减足以让谐振光在光学反馈过程中占据主导地位，从而实现频率锁定。根据透射功率推算出腔内功率积聚大约为160 w，相较于40 mw的入射功率，实现了4000倍的功率增益。通过收集从输入镜出射的拉曼散射光，获得了空气的拉曼谱图，如图5所示。基于三倍信噪比法则，一个大气压，60 s积分条件下，氮气和氧气的检测下限分别达到5.8 pa和4.8 pa。
图4 基模的激发
图源: optics letters (2023).
图5 空气拉曼谱图
04 应用与展望
本团队提出了一种新型线型腔光学反馈频率锁定模型，成功将642 nm的多量子阱半导体激光器锁到外部高精细度线型f-p腔，获得了显著的功率积聚，对应气体检测下限达到了ppm级别。未来通过提高腔镜反射率或者使用更高功率激光器可以进一步优化检测下限。该模型还可以用于将线型f-p腔锁到其它类型的激光器，包括分布反馈式（dfb-dl）、量子级联（qcl）、带间级联（icl）等。对应激光波长将延伸到近红外、中红外、远红外区域，因此本工作成果还可进一步应用于各类基于吸收效应的腔增强气体检测系统，包括腔衰荡（crds）、腔增强吸收（ceas）、腔增强光声光谱（cepas）等。
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光学反馈频率锁定腔增强拉曼光谱技术（of-cers）可以显著提高激发光功率，从而增强气体拉曼信号的强度。为了消除腔前直反光对光学反馈的不利影响，目前研究者均采用插入额外光学元件的方法，导致光损耗大，不利于拉曼灵敏度的提升，极大限制了其在痕量多组分气体检测领域的应用。
最近，重庆大学电气工程学院万福副教授团队在optics letters期刊上发表了题为“simple technique of coupling a diode laser into a linear power buildup cavity for raman gas sensing”的研究性论文，硕士研究生葛虎为第一作者，万福副教授为论文的通讯作者。
该论文从推导f-p腔稳态反馈场出发，分析了直反光对光学反馈的影响机制，发现降低腔输入镜反射率可以间接衰减直反光，进而允许系统稳定工作在腔的共振频率，据此建立了新的直反光衰减模型；此外还模拟了激光器类型对模型临界条件的影响规律，发现亨利因子越小，对直反光的衰减要求越低。基于理论模型，搭建了相应的of-cers平台，在腔内获得了4000倍的功率增益；一个大气压，60 s积分时间条件下，针对常见气体实现了ppm级别的检测下限。
封面图 of-cers平台
02 研究背景
拉曼光谱法能克服传统色谱法气体检测时间长、易老化等不足，又能弥补吸收型光谱法无法直接测量同核双原子分子的弱点，基于单一频率激光器能实现多组分混合气体同时定性和定量分析。但由于物质固有的弱拉曼效应，这极大地限制了拉曼光谱法在痕量气体传感领域的应用。
光学反馈频率锁定腔增强拉曼光谱技术（of-cers）利用f-p腔内的谐振光将低成本半导体激光器锁到外部高精细度f-p腔，在腔内获得显著的功率积聚，可以大幅提升拉曼散射光强度。但腔前直反光会对基于谐振光的光学反馈过程造成不利影响，导致激光器与腔失锁。目前国内外研究人员提出了三种解决办法，包括v型腔，模式不匹配加空间滤波，腔后透射光进行反馈。这些办法不仅使激光与腔耦合系统更加复杂，还会带来各种不必要的损耗（主要包括激光入射损耗和空间模式匹配损耗），导致灵敏度不高。
03 创新研究
3.1 新的直反光衰减模型
本团队提出一种更加简单直接的线型f-p腔光学反馈直反光衰减模型，主要利用f-p腔反射率参数的不平衡来自动消除直反光的不利影响，如图2所示。通过使腔输入镜反射率（r1）低于输出镜反射率（r2），发现直反光将始终弱于谐振光；随着r1的降低，直反光的衰减程度不断增大；存在一个临界条件，当直反光衰减程度足够大时，系统将开始出现频率锁定现象。
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图2 直反光衰减模型
图源: optics letters (2023).
图3 亨利因子对模型临界条件的影响
3.2 of-cers平台搭建与气体测量
基于理论模型，搭建了相应的of-cers平台，如封面图所示。其中激光器为642 nm的多量子阱二极管激光器，线型f-p腔由一个平面输入镜（r1=99.96%）和凹面输出镜（r2=99.994%）构成。实验观察到了稳定的tem00模振荡（如图4所示），说明选择的r1对直反光的衰减足以让谐振光在光学反馈过程中占据主导地位，从而实现频率锁定。根据透射功率推算出腔内功率积聚大约为160 w，相较于40 mw的入射功率，实现了4000倍的功率增益。通过收集从输入镜出射的拉曼散射光，获得了空气的拉曼谱图，如图5所示。基于三倍信噪比法则，一个大气压，60 s积分条件下，氮气和氧气的检测下限分别达到5.8 pa和4.8 pa。
图4 基模的激发
图源: optics letters (2023).
图5 空气拉曼谱图
04 应用与展望
本团队提出了一种新型线型腔光学反馈频率锁定模型，成功将642 nm的多量子阱半导体激光器锁到外部高精细度线型f-p腔，获得了显著的功率积聚，对应气体检测下限达到了ppm级别。未来通过提高腔镜反射率或者使用更高功率激光器可以进一步优化检测下限。该模型还可以用于将线型f-p腔锁到其它类型的激光器，包括分布反馈式（dfb-dl）、量子级联（qcl）、带间级联（icl）等。对应激光波长将延伸到近红外、中红外、远红外区域，因此本工作成果还可进一步应用于各类基于吸收效应的腔增强气体检测系统，包括腔衰荡（crds）、腔增强吸收（ceas）、腔增强光声光谱（cepas）等。
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