米级高指数面单晶铜箔库在定向催化领域取得重要进展
co2作为温室气体的主要组成，如何将其有效地俘获并转化为可用燃料是应对气候变化、能源危机的重要科学问题。目前，铜是唯一能够将co2直接还原成多碳烃类及醇类的金属催化剂，其产物多达16种，且反应路径非常复杂。因此，为进一步提高对高附加值化学品，如乙烯、乙醇等深度还原产物的选择性，铜电催化还原co2特定产物的活性位点的研究具有重要意义。然而，目前铜基co2还原催化剂的结构相对复杂，使得研究人员难以归属该反应的活性位点，限制了对其反应机制的探索。任何金属催化剂的表面结构本质上是由多晶面组成的，通过研究单晶表面的催化行为能够很好地映射复杂催化剂的催化性质。因此，基于大面积单晶铜箔的基础催化研究，可以为归属co2还原特定产物活性位点提供可能，更是关联理论模拟和实验结果的完美桥梁。
近日，复旦大学张黎明研究员、北京大学刘开辉研究员、国立台湾大学陈浩铭教授与南洋理工大学李述周教授等合作研究了不同晶面指数单晶铜箔上co2还原的催化行为（图1a）。研究人员从大面积单晶铜箔的设计与筛选出发，通过研究单晶铜箔表面原子级基元结构与co2还原产物选择性的相关性，明确了铜电催化co2还原产物的特异性活性位点（图1b）。该工作展示了一个co2电催化还原的基准体系，可以进一步指导铜基co2还原催化剂的合理设计和优化。相关工作以“product-specific active site motifs of cu for electrochemical co2 reduction”为题发表在chem 期刊上。
图1. 单晶铜表面原子排布基元序构与co2还原特定产物之间的相关性 作为当代科技的关键材料，铜不仅广泛应用于传统电力设备和电子器件中，同时也是新型二维材料研究中重要的生长衬底。然而，当前工程应用中绝大多数铜都是多晶：一方面，其结构中存在大量晶界缺陷，会导致本征导电、导热性能的显著降低；另一方面，多晶铜表面取向杂乱，无法用作二维单晶的外延衬底。目前，虽然可以通过提拉法制备出单晶铜锭，并利用机械切割得到特定的单晶铜晶面，但此类单晶铜尺寸小、价格贵、晶面种类有限，难以广泛运用。 北京大学-松山湖材料实验室-南方科技大学刘开辉研究员、王恩哥院士、俞大鹏院士等在米级单晶铜箔库制造方向取得重要进展。研究团队提出单晶铜“变异和遗传”制造新思路，实现了世界上种类最全（晶面指数多达35种）、尺寸最大（约0.2米×0.3米）的高指数晶面单晶铜箔库的制备（nature 2020, 581, 406）。
图2. 米级高指数面单晶铜箔库的制备 利用上述单晶铜箔库，团队实现了米级单晶石墨烯（science bulletin 2017, 62, 1074）和分米级单晶氮化硼单晶的制备（nature 2019, 570, 91），尺寸均保持为世界纪录。米级单晶铜箔库制造机理与技术可推广至其他单晶金属和合金金属的制造，并有望在高功率电机、低损耗电力传输、5g高频电子器件、选择性催化、新型二维材料单晶外延等多个领域产生重要影响。
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