黄云辉/李巨/伽龙AM：新型两亲性锌盐实现高性能水系锌金属电池
一、引言
可充电锌离子电池(zibs)因其材料成本低、环境友好、安全可靠等优点，在可持续能源基础设施建设中具有广阔的应用前景。水系zibs通常使用低盐浓度的弱酸性水系电解质(例如，1 m znso4或zncl2)和隔膜来分离锌金属负极和正极。然而，由于锌金属电极的反应性高，表面钝化性差，h2o的电化学稳定窗口窄，锌金属与水系电解质界面副反应加剧，以及其他与正极有关的问题，它们存在化学(如锌金属腐蚀)和电化学降解(如析氢反应，her，枝晶形成)。这些问题容易导致低的库仑效率(ce)，低的能量效率(ee)，低的循环稳定性和短路。 为了获得更好的日历和循环寿命，关键在于调整锌金属-电解质界面的化学和电化学相互作用。调控电解质，如使用混合有机和水溶剂、电解质添加剂和高盐浓度电解质等策略，有望解决上述问题。然而，有机溶剂增加了安全性问题，高盐浓度电解质大大增加了成本，因此迫切需要开发出低盐浓度的水系电解质。
二、正文部分
成果简介 近日，华中科技大学黄云辉教授、伽龙教授和麻省理工学院李巨教授，报道了一种新的锌盐设计和一种长循环寿命水系zibs。带有阴离子基团n-(苯磺酰基)苯磺酰胺(bbi−)的zn(bbi)2盐具有特殊的两亲性分子结构，兼具亲水和疏水基团的优点，可以适当调节溶解度和界面条件。这种新型锌盐不含氟，能够以高产率和低成本的方法合成。1 m zn(bbi)2水系电解质具有宽的电化学稳定性窗口，有效地稳定了zn金属/h2o界面，减缓了化学和电化学降解，并使用锌金属电极实现了性能优异的对称电池和全电池。该研究以题目为“a new zinc salt chemistry for aqueous zinc-metal batteries”的论文发表在国际顶级期刊《advanced materials》上。
图文导读
【图1】zn(bbi)2盐及其水溶液的结构与性能。a)锌盐设计的关键因素。b)bbi-阴离子基团的原子结构。c)1 m znso4、1 m zn(tfsi)2和1 m zn(bbi)2的xanes。d)0.1 m、0.5 m和1 m zn(bbi)2的1h nmr。比较1 m zn(bbi)2, 1 m zn(tfsi)2, 1 m zn(otf)2和1 m znso4的e)ph, f)1h nmr化学位移δ，g)拉曼光谱，h)25℃水活度(h)，i)lsv曲线。
【图2】a)1m zn(bbi)2和1m znso4电解液组装的zn||cu电池在5 ma cm−2@5 mah cm−2下的ce。b)1 m zn(bbi)2和1 m znso4电解液组装的zn||zn电池在2 ma cm−2@2 mah cm−2下的循环性能。c)1 m zn(bbi)2和1 m znso4电解液组装的zn||zn电池在20 ma cm−2@1 mah cm−2下的循环性能。
【图3】1 m zn(bbi)2和1 m znso4组装的zn||zn电池在20 ma cm−2@1 mah cm−2下循环后的a)zn电极和b)隔膜。1 m zn(bbi)2和1 m znso4组装的zn||zn电池在1 ma cm−2@1 mah cm−2下循环100次后的c)锌电极，d)电解质，e)锌电极的xrd。f)1 m znso4和g)1 m zn(bbi)2电解质组装的zn||zn电池在20 ma cm−2@20 mah cm−2下循环时，锌电极的原位形貌演变，以h)1 m znso4和i)1 m zn(bbi)2电解质组装的zn||zn电池在1 ma cm−2@1 mah cm−2下循环100次后截面扫描电镜图像。j)2cm宽的方形zn||zn软包电池在循环前和循环1、2、5后的超声透射图像。k)在室温下储存6个月后，含有1m znso4和1m zn(bbi)2的zn||zn软包电池照片。
【图4】1m zn(bbi)2电解质组装的zn||pani全电池在a)0.1 a g−1下的首圈充放电曲线，b)倍率性能，(c)在1 a g−1下的循环性能，以及(d)0.5 v至1.5 v(vs. zn2+/zn)之间的电压极化(δe)。e)具有1 m znso4和1 m zn(bbi)2的zn||pani电池在5 a g−1下的循环性能。
【图5】模拟富zn(bbi)2的zn/h2o界面。a）在300k下250ps md退火后，具有“双层”结构的准稳态构型。md在b)44 ps, c)46 ps, d)48 ps时的快照，md在150 ps(e)，154 ps(f)，156 ps(g)时的快照，md在h)245 ps, i)247 ps时的快照。
总结和展望 本工作发明了一种用于水系zibs的新型锌盐，其具有独特的两亲性分子结构。亲水性的-so2-n-so2-基团和疏水性的-ph基团的适当组合，使得zn(bbi)2具有弱的溶解度，其1m溶液显著降低了水活性并稳定了zn金属/h2o界面。该新型低盐浓度电解质1m zn(bbi)2能够大大提高zn||cu电池、zn||zn对称电池和zn||pani全电池的电化学性能，优于商用1m znso4电解质以及使用有机盐的其他电池（如1m zn(otf)2和1m zn(tfsi)2）。盐的界面降解，在zn金属/电解质界面形成导zn2+但不导h+和e+的“固体电解质”层，这是增强电化学稳定性的关键。该新型电解质体系易于合成，成本低，化学和电化学稳定性优异，使水系zib能够用于可持续能源应用。
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【图2】a)1m zn(bbi)2和1m znso4电解液组装的zn||cu电池在5 ma cm−2@5 mah cm−2下的ce。b)1 m zn(bbi)2和1 m znso4电解液组装的zn||zn电池在2 ma cm−2@2 mah cm−2下的循环性能。c)1 m zn(bbi)2和1 m znso4电解液组装的zn||zn电池在20 ma cm−2@1 mah cm−2下的循环性能。
【图3】1 m zn(bbi)2和1 m znso4组装的zn||zn电池在20 ma cm−2@1 mah cm−2下循环后的a)zn电极和b)隔膜。1 m zn(bbi)2和1 m znso4组装的zn||zn电池在1 ma cm−2@1 mah cm−2下循环100次后的c)锌电极，d)电解质，e)锌电极的xrd。f)1 m znso4和g)1 m zn(bbi)2电解质组装的zn||zn电池在20 ma cm−2@20 mah cm−2下循环时，锌电极的原位形貌演变，以h)1 m znso4和i)1 m zn(bbi)2电解质组装的zn||zn电池在1 ma cm−2@1 mah cm−2下循环100次后截面扫描电镜图像。j)2cm宽的方形zn||zn软包电池在循环前和循环1、2、5后的超声透射图像。k)在室温下储存6个月后，含有1m znso4和1m zn(bbi)2的zn||zn软包电池照片。
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