离激元纳米结构与光子、分子、等离子间的相互作用
表面等离激元（surface plasmon）指金、银等纳米结构中的类自由电子被入射光激发而发生集体振荡，进而产生增强的局域光电场（也称为“热点”）。而当分子处于热点时，其光学响应将被极大的增强，从而产生等离激元增强拉曼散射、增强吸收、发射等一系列等离激元增强光谱效应。
然而，除了增强光谱信号之外，光子、分子、等离激元纳米结构这三者间的复杂相互作用，还会使光谱线型发生畸变。特别是在等离激元增强红外吸收光谱（也称表面增强红外吸收光谱，seira）中，分子振动跃迁与红外等离激元跃迁的fano干涉作用导致seira光谱常出现fano线型等非对称复杂光谱线型（图a），造成难以从实验seira光谱中准确读取待测分子的本征振动频率和红外吸收强度。
在过去的研究中，研究者往往聚焦于能量解谐（energy detuning，即分子振动吸收能量与等离激元共振能量的差）或等离激元损耗对seira光谱的调控，而尚不清楚分子-等离激元近场耦合作用的本质，及其调控seira光谱线型的物理机制。
最近，厦门大学研究团队（易骏博士、尤恩铭博士生、丁松园副教授（通讯作者）和田中群教授）在《国家科学评论》（national science review，nsr） 发表理论研究论文，系统发展了分子振动-红外等离激元的耦合强度调控seira光谱线型的理论。
（a）随着分子振动-等离激元耦合强度增大，seira线型依次变化：正常lorenz线型（i），fano双极峰（ii），fano倒峰（iii），fano倒峰展宽（iv），fano倒峰中出现新峰p‘（v）；（b）热点区分子（与等离激元耦合因子为vi）与非热点区分子（与等离激元耦合因子为vo）发生等离激元辅助的分子-分子长程相干相互作用（耦合因子为vint），从而导致p’峰的出现。
他们发现，这种耦合作用的属性为偶极-偶极相互作用，耦合强度随着分子-等离激元纳米结构距离的变大而变弱，而seira光谱线型由fano倒峰变为fano双极峰（图a-ii，iii）。
进一步研究发现，当分子密度超过某一临界值时，分子振动-等离激元发生强耦合，导致seira谱的fano倒峰（dip）背景上出现新的谱峰p‘（图a-v），且该峰随分子密度增大而发生红移。
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然而，除了增强光谱信号之外，光子、分子、等离激元纳米结构这三者间的复杂相互作用，还会使光谱线型发生畸变。特别是在等离激元增强红外吸收光谱（也称表面增强红外吸收光谱，seira）中，分子振动跃迁与红外等离激元跃迁的fano干涉作用导致seira光谱常出现fano线型等非对称复杂光谱线型（图a），造成难以从实验seira光谱中准确读取待测分子的本征振动频率和红外吸收强度。
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（a）随着分子振动-等离激元耦合强度增大，seira线型依次变化：正常lorenz线型（i），fano双极峰（ii），fano倒峰（iii），fano倒峰展宽（iv），fano倒峰中出现新峰p‘（v）；（b）热点区分子（与等离激元耦合因子为vi）与非热点区分子（与等离激元耦合因子为vo）发生等离激元辅助的分子-分子长程相干相互作用（耦合因子为vint），从而导致p’峰的出现。
他们发现，这种耦合作用的属性为偶极-偶极相互作用，耦合强度随着分子-等离激元纳米结构距离的变大而变弱，而seira光谱线型由fano倒峰变为fano双极峰（图a-ii，iii）。
进一步研究发现，当分子密度超过某一临界值时，分子振动-等离激元发生强耦合，导致seira谱的fano倒峰（dip）背景上出现新的谱峰p‘（图a-v），且该峰随分子密度增大而发生红移。
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