超稳定界面和超高性能的全固态电池
（文章来源：孜然学术）
全固态锂金属电池（asslmbs）由于其高的能量密度和极高的安全性而引起了人们的广泛关注。然而，li金属/固态电解质（sse）界面稳定性差是限制电流密度和容量的长期问题，阻碍了asslmbs的实际应用。
近日，加拿大西安大略大学孙学良教授提出了一种氟化硫银锗矿型li6ps5cl（lpscl）硫化物固态电解质，以此提高锂金属负极的界面稳定性。由于具有自愈合性质的原位形成的致密和高度氟化的界面，能够实现鲜有报道的在超高电流密度下的循环稳定性。相关论文以题为“ultra-stable anodeinterface achieved by fluorinating electrolytes for all-solid-state li metalbatteries”于2020年3月5日发表在acs energy lett.上。
与传统的液态锂离子电池（libs）相比，全固态锂金属电池（asslmbs）能量密度高和安全性好，引起了越来越多的关注。在过去的几十年里，对于提高sse的离子电导率已经进行了充分的研究，其中硫化物sse具有很强的离子导电性，被认为是高性能asslmbs商业化最有前途的sse候选材料之一。然而锂金属负极与sse的界面问题一直困扰着其商业化进程，着重需要解决以下问题：（1） li与硫化物之间的高反应性；（2） 在硫化物sse中通过晶界或孔隙形成li枝晶。
基于之间的研究，用各种化学物质预处理锂金属得到的含f和含i的表面，以此降低界面阻抗和抑制锂枝晶生长。然而，只能在相对较低的锂沉积/剥离电流密度和容量下循环，限制了它们在高倍率asslmbs中的应用。
lif是一种被广泛用作稳定sei层的重要成分，同时与锂金属表面处理的策略相比，另一种基于改性sse的策略对锂金属具有更好的保护作用。这是因为循环过程中电解质与锂金属原位形成sei的自愈合特性，然而据我们所知，很少有报道使用含f的sse来导出含高浓度lif的功能性sei层。本文提出了对硫化物sses进行氟化诱导形成含高lif负极界面，具体来讲以硫银锗矿型lpscl硫化物固态电解质作为主体材料，成功地使用不同含量的lif取代licl，从而制备了含f的氟化lpscl1-xfx硫化物sses（x=0.05、0.3、0.5、0.7、0.8和1）。
进一步使用优化后的“lpscl0.3f0.7”sse构成li-li对称电池，在很少报道的6.37 ma cm-2的高电流密度和5 mah cm-2的容量下，电池能够循环超稳定循环250h，这与使用液态电解质的循环性能相当。li金属与lpscl0.3f0.7sse之间原位形成的界面具有致密的形貌，同时具有较高的lif浓度，对实现高性能起着至关重要的作用。此外，用lpscl0.3f0.7 sses匹配li金属组成的全电池同样拥有优异的循环性能和倍率性能。
总之，通过在循环过程中固态电解质与锂金属原位形成了富含高浓度lif的功能性sei层，并且证明了具有较高的致密性。氟化硫化物sse能够诱导形成超稳定的li金属界面，有望为开发高性能全固态锂金属电池迈出重要的一步。
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基于之间的研究，用各种化学物质预处理锂金属得到的含f和含i的表面，以此降低界面阻抗和抑制锂枝晶生长。然而，只能在相对较低的锂沉积/剥离电流密度和容量下循环，限制了它们在高倍率asslmbs中的应用。
lif是一种被广泛用作稳定sei层的重要成分，同时与锂金属表面处理的策略相比，另一种基于改性sse的策略对锂金属具有更好的保护作用。这是因为循环过程中电解质与锂金属原位形成sei的自愈合特性，然而据我们所知，很少有报道使用含f的sse来导出含高浓度lif的功能性sei层。本文提出了对硫化物sses进行氟化诱导形成含高lif负极界面，具体来讲以硫银锗矿型lpscl硫化物固态电解质作为主体材料，成功地使用不同含量的lif取代licl，从而制备了含f的氟化lpscl1-xfx硫化物sses（x=0.05、0.3、0.5、0.7、0.8和1）。
进一步使用优化后的“lpscl0.3f0.7”sse构成li-li对称电池，在很少报道的6.37 ma cm-2的高电流密度和5 mah cm-2的容量下，电池能够循环超稳定循环250h，这与使用液态电解质的循环性能相当。li金属与lpscl0.3f0.7sse之间原位形成的界面具有致密的形貌，同时具有较高的lif浓度，对实现高性能起着至关重要的作用。此外，用lpscl0.3f0.7 sses匹配li金属组成的全电池同样拥有优异的循环性能和倍率性能。
总之，通过在循环过程中固态电解质与锂金属原位形成了富含高浓度lif的功能性sei层，并且证明了具有较高的致密性。氟化硫化物sse能够诱导形成超稳定的li金属界面，有望为开发高性能全固态锂金属电池迈出重要的一步。
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